Grand Theft Auto: Liberty City Stories là một trò chơi phiêu lưu hành động được đặt trong môi trường thế giới mở và được chơi từ góc nhìn thứ ba. Bố cục bản đồ của Liberty City phần lớn tương tự như Grand Theft Auto III,[5] nhưng nó cũng kết hợp các yếu tố được tìm thấy trong những phiên bản trò chơi kế nhiệm của Grand Theft Auto III, chẳng hạn như môi trường trong nhà, thay đổi quần áo và xe máy. Để phù hợp với các trò chơi Grand Theft Auto gần đây, người chơi có thể linh hoạt hơn trong việc di chuyển camera xung quanh để xem môi trường xung quanh (Grand Theft Auto III bị hạn chế đáng kể về mặt đó).[6][7] Những thứ bị bỏ qua trong trò chơi là khả năng leo trèo và khả năng bơi lội - khi nhân vật tiếp xúc với những vùng nước sâu ngay lập tức sẽ bị tử vong.[8] Thế giới mở của trò chơi tổng thể, dựa trên bố cục ban đầu của Liberty City, nhỏ hơn đáng kể so với San Andreas.

Khác với GTA III, xe máy có thể sử dụng được trong trò chơi.[9] Mặc dù máy bay và máy bay trực thăng có thể bay được có thể được tìm thấy trong Vice City và San Andreas, nhưng máy bay có thể bay được không thể tìm thấy trong Liberty City Stories, và máy bay trực thăng chỉ có thể truy cập thông qua một số khai thác nhất định.[8]

Phiên bản PSP của Liberty City Stories có chế độ nhiều người chơi, cho tối đa sáu người chơi thông qua chế độ quảng cáo Wi-Fi (cùng khu vực).[10] Trò chơi có bảy chế độ chơi nhiều người chơi không dây, trong đó các mô hình nhân vật và người đi bộ khác nhau đến từ chế độ một người chơi avatar.[10] Các chế độ nhiều người chơi đã bị loại bỏ trong phiên bản PS2 và di động.[11][12]